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长春应化地点碱土金属无机氢化物研讨中获得停顿
2019-05-27 | 编辑: | 【  

        碱土金属(第二主族元素)具有价钱昂贵、无毒的劣势,并且碱土金属无机氢化物可普遍使用于很多无机当量和催化反响中。但是随着碱土金属离子半径的增大,相应氢化物的离子性以及键长添加、键能低落,更易发作Schlenk重排,存在分解与别离困难的题目。

        为了克制重排副反响的发作,赌博游戏平台app下载程建华研讨团队接纳大位阻五芳基环戊二烯基配体,乐成地分解了一系列半三明治构造的重碱土金属烷基化合物(CpAr)Ae[CH(SiMe3)2](S) (CpAr = C5Ar5, Ar = 3,5-iPr2-C6H3; S = THF or DABCO),并在正己烷溶剂、中压条件下停止氢化反响失掉相应的双核重碱土金属氢化物[(CpAr)Ae(m-H)(S)]2 (Ae = Ca, S = THF; Ae = Sr, Ba, S = DABCO)。完成了应用统一种配体波动构造相反的重碱土金属(钙、锶和钡)氢化物,弥补该范畴研讨的空缺。(图1

        重碱土金属氢化物可以在平和的条件下(30℃, 6 bar H2, 5% Cat.)高效地催化二代替、三代替共轭烯烃以及1-己烯加氢反响,催化剂的活性以及反响底物的实用范畴随碱土金属的离子半径增大而添加(Ca2+ < Sr2+ < Ba2+)。(Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 4356-4360) 

       别的,该研讨团队后期还报道了大位阻的三吡唑基硼配体TpAd,iPr可以波动碱土金属钡氢化物[(TpAd,iPr)Ba(m-H)]2,并开端调查其与无机小分子的反响性(2)。比方:CO反响时,发作了CO的复原反响以及碳-碳偶联反响天生顺式乙烯基二醇负二离子;与丁二炔反响时,发作两次末了加氢反响,随后经过重排反响天生2-丁炔负二离子(Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 16650-16653)

        该研讨任务失掉了中科院和国度天然迷信基金项目标赞助。

        论文链接12

1. 五芳基环戊二烯基重碱土金属氢化物的分解以及催化烯烃氢化反响

   2. 三吡唑基硼金属钡氢化物[(TpAd,iPr)Ba(m-H)]2的反响性

(高分子物理与化学国度重点实行室)

 
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